近日，航空动力研究所齐飞教授与苑文浩副教授在碳氢燃料催化转化微观反应动力学研究方面取得新进展，揭示了丙烷催化部分氧化气—固耦合微观反应机制，相关成果以“Product Probing and Microkinetic Modeling of Propane Partial Oxidation over Ni/SiO2 Catalyst”为题，发表在国际期刊ACS Catalysis上。博士生郭继君为论文第一作者，齐飞教授与苑文浩副教授为共同通讯作者。
作为未来重要能源载体，氢气的高效制备技术备受关注。合成气作为多种高值化学品合成的重要原料气体，其制备技术同样具有重要意义。小分子烷烃的催化部分氧化反应是当前制备氢气或合成气的关键技术途径之一。其中，镍基催化剂凭借其成本低廉以及可媲美贵金属的催化活性，在工业应用中展现出巨大潜力。然而，已有的动力学研究主要集中在贵金属催化剂及其宏观反应动力学行为，实验研究则多聚焦于表面官能团与催化性能之间的关联，对于关键中间体的识别和微观催化反应机制的理解仍不够深入。此外，当前多数动力学模型主要考虑表面反应过程，往往忽视了气相反应在反应网络中的潜在作用。
研究首次对丙烷催化部分氧化反应中关键产物以及包括乙基和烯丙基自由基在内的活性中间体进行了定性识别与定量测量，实现了对气相和表面催化反应历程的全面认识。在此基础上，发展了丙烷催化部分氧化详细表面基元反应机理，并与经验证的气相反应机理进行耦合，形成完整的气—固反应网络。此外，研究提出了高效的气—固反应机理热力学一致性验证方法，通过矩阵化评估热力学参数，验证了模型的热力学一致性，确保了模型的物理合理性与可解释性。借助微观反应路径敏感性分析和宏观动力学参数分析，精准识别了催化丙烷部分氧化过程中的关键反应步骤与中间体种类，明确了重要中间体的形成路径及其演化机制，为深入理解该复杂反应体系提供了重要依据。研究成果为碳氢燃料催化燃烧、重整制氢的工业反应过程优化与设计提供了基础动力学模型和新的思路。
齐飞教授、苑文浩副教授团队近年来在微观催化反应动力学研究领域持续取得进展，发展了异相微观反应动力学模型构建与模拟、分析新方法。相关工作相继发表于ACS Catalysis、Catalysis Science & Technology、The Journal of Physical Chemistry等期刊。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.4c06267
学院OA系统
jAccount登录
ENGLISH
地址：上海市东川路800号上海交通大学闵行校区981博天娱乐最新版本
邮编：200240
Email：sjtume@sjtu.edu.cn